Sua carreira musical tem início em 1962, quando ele forma com seu irmão Cláudio César o grupo The Thunders. Em 1966, convida seu outro irmão, Sérgio Dias, a se juntar ao grupo Six Sided Rockers, que já contava com a presença de Rita Lee. O grupo daria origem aos Mutantes. Ali ele desenvolve seus talentos de compositor e arranjador, mas depois de problemas e brigas internas, ele sai da banda em 1973.
Tenta seguir carreira de produtor musical, mas o insucesso o motiva a tentar carreira solo. Lança Lóki? em 1974, considerado seu melhor trabalho.
Em 1977 recusa o convite de seu irmão Sérgio para retornar ao Mutantes, formando o grupo Patrulha do Espaço. O novo projeto não vai longe, apesar da gravação de um disco de estúdio que só seria lançado parcialmente dez anos depois com o nome de Elo Perdido, assim como uma gravação ao vivo de um show da banda (Faremos Uma Noitada Excelente). Arnaldo deixa a Patrulha em [1978].
Em 1982 Arnaldo lança Singin' Alone, gravado em 1981, obra calcada em rock experimental. No mesmo ano é internado na ala psiquiátrica do Hospital do Servidor Público de São Paulo por razões que ele mesmo explica no documentário de 2008 :"depois que me internaram da primeira vez, qualquer motivo era razão para me internar novamente". Em depressão,de acordo com sua ex-mulher Martha Mellinger no documentário, Arnaldo tenta o suicídio, sofre um traumatismo craniano. Recupera-se pouco depois.
Arnaldo lança em 1987,pelo selo independente Baratos Afins, a gravação caseira Disco Voador. A gravação é feita em dois canais. Em 1989, os produtores Alex Antunes e Carlos Eduardo Miranda produziram o álbum tributo "Sanguinho Novo - Arnaldo Baptista Revisitado" com bandas como Sepultura, Ratos de Porão, Paulo Miklos entre outros nomes.
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